Doolittle se narodil roku 1896 v Alamedě v Californii. Zásluhy Jimmyho Doolittla o rozvoj letectví, i kdyby nikdy nedošlo ke 2. světové válce by z něho samotného udělaly jednoho z nejslavnějších Američanů 20. století. Od chvíle, kdy se v roce 1917 stal leteckým kadetem na fakultě vojenské aeronautiky Californské univerzity v Rockwell Fieldu, ho vášeň pro letectví už nikdy neopustila. Byl leteckým instruktorem, sloužil v leteckých eskadrách, absolvoval odborná letecká školení v armádě a získal vědecké hodnosti na špičkových vysokých školách v oboru aeronautiky.

Ve 20. letech byl jedním z nejpopulárnějších letců a podnikl mnoho pionýrských letů. V roli zkušebního pilota a instruktora uskutečnil koncem 20. let jako první některé velmi obtížné letecké manévry. Nejdůležitějším Doolittlovým přínosem letecké technice byl vývoj létání podle přístrojů, které je dnes neodmyslitelnou stránkou bezpečného řízení letadel. Ve 30. letech se mimo jiné podílel na zavedení výroby vysokooktanového benzínu. V téže době získal tři nejprestižnější trofeje v leteckých rychlostních závodech. Do aktivní služby v americkém letectvu byl povolán krátce po japonském útoku na Pearl Harbor. Dne 2. 1. 1942 byl povýšen na podplukovníka a přidělen na velitelství armádních leteckých sil, aby naplánoval první odvetný nálet na japonskou pevninu. Přihlásil se dobrovolně k jeho provedení. Generál H. H. Arnold schválil, aby velel přísně tajnému náletu šestnácti středních bombardérů B – 25 z letadlové lodi USS Hornet s cíli v Tokiu, Kóbe, Jokohamě, Ósace a Nagoji.

Dne 18. dubna všechna letadla řízená dobrovolnickými posádkami úspěšně odstartovala z Hornetu, doletěla do Japonska, bombardovala své cíle a zamířila na svá cílová letiště v Číně. Jako většina z posádek letounů, které se této akce zúčastnily, seskočila Doolittlova posádka bezpečně nad čínskou pevninou, když jí došly pohonné hmoty. Bylo to po dvanácti hodinách letu, v noci, za bouřlivého počasí. Podařilo se mu dát dohromady posádku a s pomocí čínských partyzánů všichni prošli japonskými liniemi na čínskou stranu. Ne všechny posádky však měly takové štěstí. Přestože se většina s pomocí Číňanů nakonec dostala do bezpečí, přišli někteří vojáci o život poté, co byli zajati Japonci.

Význam tohoto náletu nespočíval v tom, jaké hmotné škody způsobil na japonském území, ale výrazně ve vojenské a psychologické oblasti a to jak v Japonsku tak doma ve Spojených státech. Ukázal Japoncům, že jejich zázemí se může stát cílem náletů a donutil je stáhnout část stíhaček z tichomořské oblasti na Japonské ostrovy. Tyto přesuny japonských sil vedly k rozhodujícímu americkému vítězství v námořní bitvě u Midway v červnu 1942. Ve Spojených státech nálet pomohl k výraznému zlepšení morálky obyvatelstva, protože byl pociťován jako první významná odveta za napadení Pearl Harboru. Generál Jimmy Doolittle se stal právem uctívaným národním hrdinou a je dodnes jediným Američanem, který získal obě nejvyšší americká vyznamenání. Prezident Roosevelt mu roku 1942 udělil Čestnou medaili a v roce 1983 obdržel Medaili svobody, samozřejmě kromě řady dalších amerických i cizích vyznamenání.